东都平定后，李世民和李元吉都因功受赏，十月初五，李元吉加司空，加赐衮冕之服、前后部鼓吹乐二部、班剑二十人、黄金二千斤。
十二月十五日，窦建德部将刘黑闼反唐并夺取窦建德故地，李世民和李元吉前去平定。
李世民于次年春击败刘黑闼，迫使其逃往东突厥。兄弟俩攻打鲁王徐圆朗，李世民回长安，留李元吉对徐圆朗作战。
但刘黑闼从突厥返回复夺窦建德故地，李元吉不能制止！
武德五年十月，李元吉被任命为左领军将军、并州大总管，奉诏再次征讨刘黑闼。十一月，在魏州击败了刘十善。十二月，率军随太子李建成进兵昌乐，剿灭了刘黑闼。
武德六年，授隰州总管。李元吉后来跟李建成联合算计李世民，分头招募勇猛死士，收容逃亡罪犯。还勾结后宫妃嫔，挨个儿奉承，又重金贿赂中书令封伦作为帮凶。从此，李渊疏远李世民，偏爱李元吉。
李世民曾经陪同唐高祖到齐王府，李元吉让自己的护军宇文宝潜伏在卧室，准备暗杀李世民。李建成担心不能成功就制止了，李元吉气愤地说：“只是为大哥着想而已，对我有什么相干！”
武德七年闰七月廿一日，李元吉随李世民屯驻于豳州，防御突厥。同年，因突厥屡屡入侵，李渊想烧毁长安，迁都樊城，李建成、李元吉、裴寂全都同意。秦王李世民坚决反对，迁都未能实行。
后来，李世民到东宫赴宴，回来之后“吐血数升！”
唐高祖来看望他，并对李建成说：“秦王李世民不能再喝酒了，以后太子李建成你也不要再请他喝酒了。”
唐高祖李渊想派李世民进入洛阳，避免兄弟进一步冲突。李建成和李元吉交换意见后，认为：这会使李世民在洛阳建立自己的势力，提出反对，李渊没有这么做。
武德八年十一月十三日，兼任侍中。
武德九年二月初一，进司徒兼侍中、并州大都督等职。
李渊准备到太和宫去避暑，李世民、李元吉应当陪同，李元吉对李建成说：“等我到了太和宫，就派精悍的将士抓住他。”
“大哥，我会替你把他关进地窖，只开一个洞口递送食物。”恰逢突厥的郁射设统率军队驻扎到黄河南岸，围攻乌城。
李建成就推荐李元吉代替李世民督率军队北伐突厥，照旧命令秦王府的猛将秦叔宝、尉迟敬德、程知节、段志玄等人一起出发。
还调来秦王府的士卒花名册，挑选精兵强将，准备夺取秦王府的人马来充实齐王府。
还在李渊面前诬陷杜如晦、房玄龄，将他们赶回了家。李渊明知是他们的阴谋却不制止！
李元吉乘势秘密请求除掉李世民，李渊说：“秦王立有平定天下的功勋，罪行还没有暴露，要是杀他，凭什么理由？”
李元吉说：“秦王经常违抗诏令。