屡预时事，否则必遭识者之忌。后若掌权，自然可行己意也。”苻登于是从兄之谏，因而深自收敛，不再随意交游。毛兴有事召见，常以“小司马”呼之，以咨询军政，苻登一开口便切中事理，料事无有不中。毛兴虽然佩服其才，然因敬畏其能而不委以重任。姚苌作乱时，遣其弟姚硕德率军进攻毛兴，相持良久，不分胜败。毛兴将死，对苻同成说道：“某与卿连年共击羌贼，终未成功，遗恨何深！今将后事交付卿弟小司马，消灭姚硕德者，必定是此人也。”言讫而亡。苻同成于是表荐苻登代理河州司马长史，辅佐继任河州刺史卫平，参与军机要事。
太元十一年七月，枹罕众氐族部落大人计议，因为河州刺史卫平年老，难以与其成就功业，便欲以公议废黜。但惧其宗族强大，多日不能决定。氐人啖青越众而出说道：“兹事重大，宜及时而决，不然必生变故。诸君只要请求卫平召集聚会则可，届时看我眼色，一同行动。”于是计议乃定。正逢七夕佳节，卫平大宴聚会群僚，酒过三巡，啖青拔剑上前说道：“如今先帝被逆贼姚苌所弑，天下大乱，我等休戚与共，若无贤明君主，则无法成就大事。卫公已经年老，应辞去官职，为贤人晋升让路。今狄道长苻登虽是王室远亲，但志向才略宏伟，请共立为首领，以赴秦主苻丕。诸君如有不同意者，即请提出异议。”说着挥剑捋袖，目示左右。众人全都服从，无人敢仰头直视。卫平哭入内室，稍顷令人持符印而出，献于啖青。啖青便与诸部落大人共举苻登为使持节、都督陇右诸军事、抚军大将军，领雍、河二州牧，略阳公。于是苻登率领五万兵众东下陇郡，攻拔南安，复自封南安王。
苻登自立南安王，每欲征伐后秦姚苌。十月，闻苻丕为晋将冯该击杀，于是代为发丧服蓑，立坛于陇东，招集氐族离散士众，收大将王城等人，秦国旧臣军士纷纷前来投效。十一月，尚书寇遗奉苻丕子渤海王苻懿、济北王苻昶从杏城来投奔苻登。苻登请立苻懿为主，众氐部大人皆不从，上疏奏道：“渤海王虽先帝之子，但幼冲不堪承难。国乱立长，《春秋》之义也。今三虏僭称帝号，豺狼忘恩，负义者比比皆是；自古极厄，未之有也。大王如凤翔秦陇，以偏师击溃姚苌，实众人之望。宜奋龙威以还旧都，复社稷宗庙，不可只顾微义，而失谋取国运，不建复兴之业也。”于是苻登即皇帝位，国号秦，改年号为太初。
十二月，苻登以为秦帝苻坚报仇为由，带兵攻击后秦。在军中立苻坚牌位，载于车中，用鸟羽连缀为盖，车上竖黄旗，用武贲勇士三百人护卫。将要作战之前必定告请灵位，然后方敢施行。于是修缮兵甲，率军向东，遂当众禀告苻坚牌位道：“孙皇帝臣苻登，凭太皇帝之灵恭登宝位。昔五将山罹灾，贼羌肆害圣身，实是苻登罪过。今集合义军五万余众，精甲劲兵，足以建功；年成丰登，足供军食。即日如流星闪电直扑贼庭，奋不顾身，抱必死决心，上报皇帝大冤，下雪臣子大耻。请先帝神灵降临，监督忠诚之志。”祭告已毕，因而流涕不止。将士无不悲痛恸哭，皆在长矛镗甲刻上“